Detaillierte Untersuchungen der Oxidationschemie verschiedener konventioneller und alternativer Brennstoffe und Brennstoffgemische
Pieper, Julia - Universität Bielefeld (2018)
In dieser Arbeit wurde die Oxidationschemie verschiedener konventioneller und alternativer Brennstoffe und deren Gemische unter verschiedenen Bedingungen ausführlich untersucht. Dazu wurden mit der laminaren vorgemischten Niederdruckflamme und dem laminaren Strömungsreaktor zwei ideale Modellexperimente genutzt, die sowohl im Druck- als auch Temperaturbereich ein großes Parameterfeld der Verbrennung abdecken. Zur Analytik der bei der Verbrennung entstehenden Spezies wurde die Molekularstrahl-Massenspektrometrie als bewährtes Instrument eingesetzt, da mit ihr eine Vielzahl stabiler und reaktiver Spezies gleichzeitig identifiziert und quantifiziert werden kann. Zur optimalen Strukturaufklärung wurde eine Kombination verschiedener Ionisationstechniken genutzt, da jede ihre individuellen Stärken und Grenzen aufweist.
In dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass eine Kombination mehrerer experimenteller Methoden mit einer zusätzlichen Unterstützung durch spezifische Referenzmessungen, theoretische Berechnungen und kinetische Modellierungen zu einem umfassenden Verständnis der Oxidationschemie komplexer Brennstoffmoleküle beitragen kann. Dazu wurden Messungen mit zum Teil hohem apparativen Aufwand und Messzeit an Großanlagen benötigt.
So konnten in dieser Arbeit die Photoelektronenspektren von 18 in der Verbrennungschemie wichtigen Intermediatspezies aufgenommen und zur Identifizierung dieser Spezies genutzt werden. Dies ist ein besonders wichtiger Aspekt, da im Bereich der Analytik von Oxidationsintermediaten oft wesentliche Literaturdaten fehlen, die zur Identifizierung und Quantifizierung der auftretenden Spezies erforderlich sind. Selbstverständlich können solche Daten auch mithilfe von theoretischen Berechnungen bestimmt werden, was im Rahmen der hier vorgestellten Arbeiten auch zusätzlich genutzt wurde, jedoch sind solche Berechnungen auch mit hohem Zeit- und Kostenaufwand verbunden. Um Vergleichbarkeit mit experimentellen Daten sicherzustellen, müssen diese zudem idealerweise für die exakten experimentellen Randbedingungen bereitgestellt werden. In dieser Arbeit wurde daher gezeigt, dass die Messung von Referenzdaten am identischen Experiment von großem Nutzen ist.