Kontrolle und Analyse von photoinduzierten Prozessen mit kohärenter Ultrakurzpulsstrahlung im nahen Infrarot- und XUV-Bereich
Wirsing, Andreas - Freie Universität Berlin (2011)
Die Dynamik photoinduzierter atomarer und molekularer Prozesse wurde durch kohärente Ultrakurzpulsstrahlung im nahen infraroten und extremen ultravioletten (XUV) Spektralbereich untersucht. Diese Prozesse konnten mit Hilfe von geformten ultrakurzen Pulsen kontrolliert werden.
Durch kohärente Anregung der Rydbergzustände 2s22p5(2P3/2)3d[1/2]1 und 2s22p5(2P3/2)3d[3/2]1 von Neon mit Hilfe der 13. Harmonischen eines 804-nm-Laserpulses wurde erstmalig ein elektronisches Wellenpaket im XUV-Bereich durch Einphotonenanregung erzeugt. Der Nachweis dieses Wellenpakets gelang durch Anregung mit einem zeitverzögerten 804-nm-Laserpuls ins ionische 2P3/2-Kontinuum und energieaufgelöster Detektion der Photoelektronen.
Die 13. Harmonische konnte durch Wechselwirkung mit einem resonanten Gasfilter phasen- und amplitudenmoduliert werden. Durch diese geformten XUV-Pulse wurden zum einen kohärente Transienten in Neon angeregt werden, zum anderen ermöglichte die Kontrolle über die Phasenfunktion des XUV-Pulses auch eine Kontrolle über die Phase des erzeugten Wellenpakets.
Molekularer Stickstoff wurde mit gechirpten Femtosekundenlaserpulsen ionisiert und die schwingungs- und rotationsaufgelöste Fluoreszenz des Übergangs N2+ (B2∑u+)→N2+ (X2∑g+) untersucht.
Aus der Schwingungsverteilung im angeregten B2∑u+-Zustand konnte abgeleitet werden, dass der neutrale a1Πg-Zustand als angeregter Zwischenzustand im Ionisationsprozess involviert ist. Durch die Variation des linearen Chirps ließ sich die Rotationsverteilung im ionischen B2∑u+-Zustand gezielt einstellen. Dabei ließ sich die durch nicht resonante Raman-Prozesse verursachte hohe Rotationsanregung durch einen negativen Chirp effizient in den Endzustand übertragen. Dies korreliert mit der Beobachtung, dass auch die maximale Fluoreszenzintensität durch negativ gechirpte Laserpulse erreicht wird. Die zugrunde liegenden Mechanismen werden detailliert erörtert.
Brom-Chlor-Alkane wurden durch geformte Femtosekundenlaserpulse ionisiert. Das Fragmentationsmuster der erzeugten Ionen wurde mit Hilfe von rückgekoppelten genetischen Algorithmen hinsichtlich vorgegebener Fitnesskriterien optimiert.
Dabei ließen sich Pulsformen finden, die das Verhältnis von unfragmentiertem Ion und bestimmten Fragmenten massiv beeinflussen. Die optimierten Pulsformen wurden mit Kreuzkorrelationsmessungen charakterisiert. Die Ergebnisse dieser Optimierungsexperimente wurden durch zeitaufgelöste Anregungs-Nachweis-Messungen ergänzt. Beide Experimente zeigen übereinstimmend, dass ein auf der ionischen Potenzialhyperfläche angeregtes vibratorisches Wellenpaket nach einer Zeit von etwa 0.5ps durch einen weiteren Laserpuls effizient in höher liegende repulsive Zustände angeregt werden kann.