Untersuchung der Fluoreszenzeigenschaften oberflächenmodifizierter Halbleiter-Nanopartikel
Völker, Jessica - Universität Hamburg (2011)
Während die Fluoreszenzwellenlänge von Halbleiter-Nanopartikeln ausschließlich von der Partikelgröße abhängig ist, wird die Fluoreszenzintensität von der Oberflächenbeschaffenheit der Nanopartikel beeinflusst. Es ist bekannt, dass z.B. für CdSe-Nanopartikel eine Abnhame der Fluoreszenzintensität nach der Anlagerung von Thiol-Liganden erfolgt, während für CdTe-Nanopartikel die Fluoreszenzintensität in Gegenwart von Thiol-Liganden erhöht wird.
In dieser Arbeit wird gezeigt, dass die Abnhame der Flureszenz durch den Ladungstransfer eines photo-angeregten Lochs von den anorganischen Nanopartikeln zu den organsich, gebundenen Oberflächen-Liganden erklärt werden kann. Die Änderung der Fluoreszenzintensität wird nach der Anlagerung von Octadecylamin (ODA), Dodecanthiol (DDT) und Mercaptopropionsäure (MPA) an TOPO- (Trioctylphos-phinoxid) beschichteten CdSe- und CdTe-Nanopartikeln untersucht. Des Weiteren werden Cyclovoltammetrie-Messungen durchgeführt, um die energetischen Lagen des Valenz- und Leitungsbandes der untersuchten Nanopartikel mit den energetischen Lage der HOMO- und LUMO-Level der Liganden zu vergleichen.
Weitherhin wird gezeigt, dass ein Kronenether-Ligand (Phen) sein elektrochemisches Potential nach der Komplexierung mit Metallionen ändert und damit eine Fluoreszenzintensitätsänderung der sich in Lösung befindlichen Nanopartikeln verbunden ist. Durch die Änderung des chemischen Potentials des Phen/Ba-Komplexes wird für CdTe-Nanopartikel mit einem Durchmesser >3 nm eine Zunahme der Fluoreszenzintensität beobachtet.
Weiterhin wird der Einfluss von DDT und des Kronen-Ether-Liganden an CdSe- und CdTe-Kern/Schale-Nanopartikeln untersucht, die mit weiteren anorganischen Halbleiter-Materialien aus CdS, ZnSe und/oder ZnS beschichtet sind. Diese werden nach der bekannten SILAR-Methode synthetisiert, wobei in dieser Arbeit eine modifizierte Synthese für CdTe-Kern/Schale-Partikel erarbeitet wird. Die Änderungen der Fluoreszenzintensität stehen dabei im Fokus der Untersuchungen, um die Abschirmungseffekte in Abhängigkeit vom Material und der Anzahl der Schalen für verschiedene Kern/Schale-Partikel zu untersuchen.
Durch die Immobilisierung der Halbleiter-Nanopartikel in einem Fluss-Kanal wird zudem versucht, einen Sensor für die Detektierung von Metallionen in Lösungen zu entwickeln. Dazu werden in einem lithographischen Prozess Kanalstrukturen erzeugt, die mithilfe von PDMS abgeformt werden. Durch Plasma-Behandlung wird die PDMS-Kanalstruktur mit einem Deckglas verbunden, wodurch ein Pumpen der Lösungsmitteln durch den Kanal ermöglicht wird. Zudem wird über eine Sol/Gel-Reaktion eine glasähnliche Schicht an den Kanalwänden erzeugt, was den Einsatz von Chloroform im Kanal ermöglicht. Die Immbilsierung der Nanopartikel aus der Lösung wird über der Glasschicht zugesezten Thiol-Silane erzielt.