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Photolumineszenz- und Raman-Spektroskopie von zweidimensionalem MoS2

Scheuschner, Nils - Technische Universität Berlin (2017)


In dieser Arbeit werden sowohl elektronische als auch vibronische Eigenschaften von zweidimensionalen Molybdändisulfid-Kristallen (MoS2) mittels Raman- und Photolumineszenz-Spektroskopie (PL) untersucht. Durch ortsaufgelöste PL-Messungen von MoS2 auf Si/SiO2 -Substrat und freistehendem MoS2 wird gezeigt, dass das Si/SiO2 -Substrat die Ladungsträgerdichte des aufliegenden MoS2 erhöht. Bei zweilagigem MoS2 bewirkt das Substrat weiterhin, dass die Energie des indirekten Bandübergangs um 80meV gesenkt wird.

Neben den ortsaufgelösten PL-Messungen wurden auch temperaturabhängige PL-Messungen an ein- und zweilagigem MoS2 durchgeführt. Basierend auf diesen Messungen postulieren wir, dass die bei tiefen Temperaturen zusätzlich auftretende PL-Linie im Spektrum von einlagigem MoS2 nicht auf gebundene Exzitonen zurückzuführen ist, sondern auf den indirekten Bandübergang.

Weiterhin wurden die Raman-Resonanzprofile von ein- und mehrlagigem MoS2 gemessen. Diese zeigen, dass mehrlagiges MoS2 sich bezüglich der Auswahlregeln der Raman-Streuung wie mehrere getrennte einlagige Kristalle verhält, sofern die Anregungsenergie unterhalb 2,4eV liegt. Dieser Effekt wird von uns durch den Einfluss der räumlichen Ausdehnung der angeregten elektronischen Zustände auf die Auswahlregeln erklärt. Neben den experimentellen Untersuchungen zeigen wir eine auf Gruppentheorie basierende Methode, die die Herleitung der Schwingungsnormalmoden aller mehrlagigen zweidimensionalen Kristalle mit Inversionssymmetrie und/oder horizontaler Spiegelebene aus den Schwingungsnormalmoden des jeweiligen einlagigen Systems ermöglicht. Aus jeder Schwingungsmode des einlagigen Systems folgen bei mehrlagigen zweidimensionalen Kristallen mehrere, bezüglich der Energie nahezu entartete Schwingungsmoden, wobei der Entartungsgrad der Lagenzahl entspricht.

Wir zeigen, dass sich die zu einer Energie entarteten Schwingungsmoden immer in zwei Gruppen unterteilen, die jeweils unterschiedliches Transformationsverhalten bezüglich Inversion bzw. horizontaler Spiegelung zeigen. Dies erklärt die Beobachtung von zusätzlichen Raman-Linien bei mehrlagigem MoS2 und anderen mehrlagigen zweidimensionalen Kristallen im Vergleich zu den jeweiligen Volumenmaterialien und den einlagigen Systemen. Zur Demonstration der Methode betrachten wir neben den Schwingungsmoden von mehrlagigem MoS2 die Schwingungsmoden von mehrlagigem Graphen und schwarzem Phosphor im Detail.


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