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Impedanzspektroskopie als Methode zur in situ-Reaktionsbeobachtung der DeNOx-SCR-Reaktion an Zeolithen und verwandten Materialien

Simons, Thomas - Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen (2015)


In dieser Dissertation wird die Einsatzmöglichkeit der Impedanzspektroskopie (IS) als neue Methode zur in situ-Reaktionsbeobachtung betrachtet. Als Modellreaktion dient die selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden mit Ammoniak (DeNOx-SCR) an Zeolithen, die in der Abgasnachbehandlung von Dieselmotoren Anwendung findet. Grundlage für diese Arbeit bilden Modelle zum solvatunterstützten Protonentransport in Zeolithen. Diese Protonenleitfähigkeit lässt sich über IS in situ erfassen und beobachten. Mittels temperatur- und zeitabhängiger in situ IS wird zunächst an reinen und eisenausgetauschten Zeolithen die Unterscheidung von thermischer Ammoniak-Desorption und katalytischer Umsetzung demonstriert. Hierbei zeigt sich, dass die Desorption unabhängig von einer Eisenbeladung ist, während für die katalytische Reaktion signifikante Unterschiede feststellbar sind. Zur Detailuntersuchung wird ein neu entwickelter Messstand zur simultanen Aufnahme von IS und Infrarotspektroskopie in diffuser Reflektion beschrieben. Hierdurch wird erstmals eine Korrelation von Impedanzantwort und Prozessen auf molekularer Ebene möglich. Neben Zeolithen werden in dieser Arbeit Zirconium-Phosphat-basierte poröse Heterostrukturen (PPH) mittels IS untersucht. Es wird gezeigt, dass sich die Prinzipen des solvatunterstützten Protonentransportes, wie er von Zeolithen bekannt ist, auch auf diese neue poröse, azide Materialklasse übertragen lassen. Dies könnte zukünftig Ammoniak-Konzentrationsbestimmung im relativ niedrigen Temperaturbereich ermöglichen. Als Ergänzung zu den porösen, Protonen leitenden Materialen wird das kompakte, halbleitende Ammoniumparawolframat Tetrahydrat (APT-4) untersucht. Hierfür wird die thermische Zersetzung des Materials, sowie die Transformation von Wolframsuboxid zu Wolframoxid mittels IS in situ verfolgt. Grundlage bilden hier die verschiedene Konzentration und Mobilität der Sauerstoff-Leerstellen. Dies zeigt das Potential der in situ-Reaktionsbeobachtung mittels IS an halbleitenden Materialien.


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