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Photoelektronenspektroskopie an massenselektierten Clustern mit Hilfe von Synchrotronstrahlung

Schramm, Thomas Harald - Universität Konstanz (2014)


Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung einer neuen experimentellen Technik um Photoelektronenspektroskopie an massenselektierten Clustern mit hohen Photonenenergien am Synchrotron durchzuführen. Dieses Ziel wurde erreicht und es konnten erste Photoelektronenspektren massenselektierter Clusterionen aufgenommen werden. Es wurde dazu eine neue Anlage entwickelt, und diese an der Swiss Light Source in Villigen aufgebaut. Ein intensiver, positiv geladener Clusterstrahl wird mit einer Magnetron Sputter Quelle erzeugt, und in einem 30° Sektormagneten massensepariert. Die Ionenoptik führt zu einer Clusterkompression, welche am Kreuzungspunkt mit dem Lichtstrahl eine extrem hohe Clusterdichte erzeugt. Die dort entstehenden Photoelektronen werden mit einem Velocity Map Imaging Spektrometer energiedispersiv detektiert. Damit konnten erste Daten von (MoO3)58+ Clustern aufgenommen werden.

Mit einem Clusterstrom von etwa 3 nA von Molybdänoxid Clustern, was etwa 2*1010 Clustern pro Sekunde entspricht, ist es möglich etwa 40000 Cluster in der Interaktionszone mit dem Synchrotronstrahl zu beleuchten. Damit kann ein Spektrum in etwa 30 Minuten gesamter Messzeit aufgenommen werden. Dies gilt für eine Photonenenergie von 24 eV für die an der Strahllinie 8*1011 Photonen pro Sekunde zur Verfügung stehen. Die Massenauflösung der Cluster beträgt in etwa 5% ( m/Δm = 20), das heißt, bei einer nominalen Masse von n = 58 werden Photoelektronen der Cluster mit 56 ≤ n ≤ 60 aufgenommen. Die Energieauflösung des Spektrometers wurde mittels Argon zu ±8% bei einer kinetischen Energie der Elektronen von 9 eV bestimmt.

Zum Schluss soll noch ein wichtiger Themenpunkte geklärt werden: Ist es möglich mit der jetzigen Endstation auch XPS Untersuchungen durchzuführen? Mit einer neuen Spiegelanordnung wären Photonenenergien bis 120 eV zugänglich. Damit kann man bei den meisten Materialien die obersten Innerschalen-Niveaus ionisieren, wie etwa Molybdän 4s und 4p, Gold 4f5/2 und 4f7/2. Jedoch sind selbst mit angepassten Spiegeln die Photonenzählraten um etwa eine Größenordnung geringer als bei 25 eV. Für Molybdän und viele andere Materialien ist außerdem der Wirkungsquerschnitt vieler dieser Zustände um etwa 2 Größenordnungen kleiner. Dies liegt vor allem daran, dass viele Zustände wie etwa Gold 4f5/2 und 4f7/2 das Maximum des Wirkungsquerschnittes erst 230 eV über der Ionisationsschwelle aufweisen, welches daher ohne eine große Erweiterung des Spektrometermessbereichs nicht zugänglich ist. Das bedeutet, dass mit dieser Messmethode noch sehr lange Messzeiten nötig sind.

Würde man die Anlage an eine typische Undulator-Strahllinie versetzen, so stehen mehr Photonen zur Verfügung. Die SIS Beamline der SLS beispielsweise stellt kinetische Energien von 10 - 800 eV mit einem Fluss von 2*1013 Photonen pro Sekunde zur Verfügung. Durch eine passende Wahl der Photonenenergie kann das Maximum des Wirkungsquerschnittes ausgenutzt werden, wenn man die Energiebandbreite des Spektrometers erhöht. Durch den hohen Photonenfluss sind allerdings keine so hohen Wirkungsquerschnitte wie an der momentanen Strahllinie von Nöten. Dadurch sind, wie für die jetzigen UPS Aufnahmen, Elektronenzählraten der Größenordnung 1000s-1 zu erwarten.

Prinzipiell steigt auch das Hintergrundrauschen durch Restgasionisation linear mit der Photonenzahl. Da allerdings der Wirkungsquerschnitt für hohe Photonenenergie rapide abnimmt, ist für XPS Messungen eher mit einer Reduktion der Untergrundelektronen zu rechnen. Ob die hochenergetischen Photoelektronen aus dem Restgas zu Sekundärelektronenerzeugung im Spektrometer führen muss allerdings überprüft werden.


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