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Untersuchungen zur selektiven Adsorption von Kohlendioxid aus Gasgemischen an metallorganischen Koordinationspolymeren

Schindler, Markus - Technische Universität Kaiserslautern (2012)


Durch die Verwendung der in den letzten Jahren neu entwickelten metallorganischen Koordinationspolymere als Adsorbentien, kann im Allgemeinen eine schwächere Affinität zu Kohlendioxid im Vergleich zu Zeolithen beobachtet werden. Diese neue Klasse an porösen Materialien verspricht herausragende Eigenschaften aufgrund ihrer hohen spezifischen Oberfläche und großer Porenvolumina. Im Rahmen dieser Arbeit wurden einige Vertreter der metallorganischen Koordinationspolymere auf ihre Adsorptionsfähigkeit auf Kohlendioxid hin untersucht. Zwei Materialien dieser Gruppe wurden aufgrund ihrer chemischen, mechanischen und thermischen Eigenschaften ausgewählt. Es handelte sich um die beiden Adsorbentien HKUST-1 und MIL-53 (Al), die in der Arbeitsgruppe selbst synthetisiert, charakterisiert und vermessen wurden. Damit ein wirtschaftliches und resourcenschonendes Verfahren basierend auf Adsorption entwickelt werden kann, werden Daten bezüglich der Adsorptionskapazität, der Kinetik und Trennfaktoren benötigt. Zur Untersuchung des Adsorptionsgleichgewichts und der Diffusion wurden Adsorptionsisothermen (der reinen Gase Kohlendioxid, Methan und Stickstoff) und Durchbruchskurven mit Modellmischungen aus Methan / Kohlendioxid (Biogas) und Stickstoff / Kohlendioxid (Rauchgas) aufgenommen. Es ergeben sich im Fall von HKUST-1 Kapazitäten für Kohlendioxid bis zu 22,7 Gew.-% bei einem Druck von 100 kPa und einer Temperatur von 293 K. Aus den Daten der gemessenen Adsorptionsisothermen wurden die Mehrkomponentenbeladungen nach IAST, Multi-Langmuir sowie dem Modell von Multi-Freundlich berechnet. Die hierbei größten beobachteten Abweichungen zwischen Berechnung und Messung ergaben sich für HKUST-1. Die freie Koordinationsstelle bestimmt die Wechselwirkung zwischen den beiden Adsorptiven Kohlendioxid und Methan weitgehend, sodass die eingesetzten Modelle das Gleichgewicht nicht hingehend genau wiedergeben können. Bei MIL-53 (Al) zeigen sich relativ gute Übereinstimmungen mit den verwendeten Modellen und den ermittelten Mehrkomponentenbeladungen mit Methan und Kohlendioxid.


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