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Luftgestützte Messung von HOx-Radikalkonzentrationen mittels Laser-induzierter Fluoreszenz auf einem Zeppelin NT: Untersuchung der atmospherischen Oxidationsstärke der unteren Troposphäre

Gomm, Sebastian - Bergische Universität Wuppertal (2014)


Das wichtigste atmosphärische Oxidationsmittel ist das OH-Radikal, welches den photochemischen Abbau von Spurengasen und Schadstoffen in der Atmosphäre dominiert. Das verbrauchte OH kann durch das HO2-Radikal, welches mit NO reagiert, zurückgebildet werden, wobei auch Ozon entsteht. Deswegen sind OH und HO2 ideale Messgrößen, um das aktuelle Verständnis des atmosphärischen Spurengasabbaus zu testen.

In dieser Arbeit wurde ein Instrument zur Messung von OH- und HO2-Radikalen mittels Laser-induzierter Fluoreszenz entwickelt und auf einem Zeppelin NT eingesetzt. Die in dieser Arbeit vorgestellten Messungen wurden im Juli und August 2012 in der Region Emilia Romagna in Norditalien durchgeführt. Die Messplattform Zeppelin NT ermöglichte die umfassende Messung physikalischer und chemischer Parameter innerhalb der unteren Troposphäre im Höhenbereich von 75-900 m über Grund.

Während der Messflüge wurden insbesondere am Morgen große Spurengaskonzentrationsunterschiede beobachtet, die auf die tageszeitabhängige Schichtung und Dynamik der Planetaren Grenzschicht zurückgeführt werden konnten. Niedrige Spurengaskonzentrationen wurden typischerweise in der abgesetzten Luftschicht in großen Flughöhen vorgefunden, wohingegen die höchsten OH-Reaktivitäten bis zu 10 s-1 und NOx-Mischungsverhältnisse bis zu 10 ppbv in der vom Erdboden beeinflussten Mischungsschicht gemessen wurden.

Der lineare Zusammenhang von OH mit j(O1D) ist mit einer Steigung der Regressionsgeraden von 4.4 x 1011 cm-3s vergleichbar mit anderen Feldmessungen in kontinentalen Regionen. Zusätzlich zeigt OH eine nichtlineare NOx-Abhängigkeit mit im Mittel um einen Faktor 2 erhöhten OH-Konzentrationen für NOx-Mischungsverhältnisse zwischen 1.5 und 2.0 ppbv. Die beobachteten mittleren HO2-Konzentrationen in Luftmassen mit [NO]<250 pptv waren im Vergleich zu Luftmassen mit [NO]>1 ppbv um bis zu einen Faktor 5 höher. Diese NOx-Abhängigkeit von HOx konnte durch die Messungen auf dem Zeppelin zum ersten Mal direkt lokal und reproduzierbar beim Durchflug von vertikalen und horizontalen NOx-Gradienten beobachtet werden.

Boxmodellberechnungen basierend auf dem Regional Atmospheric Chemistry Mechanism reproduzieren die während der Messflüge gemessenen OH-Konzentrationen für [NOx]<3 ppbv. Für [NOx]>3 ppbv zeigt sich jedoch für mehr als 50 % der Messwerte eine signifikante Überschätzung durch das Modell. Die HO2-Konzentrationen werden innerhalb der Unsicherheiten von Messung und Modell vorhergesagt. Die Modellvorhersage für OH konnte durch eine zusätzliche HONO-Gasphasenbildungsreaktion, wie sie von Li et al (2014) vermutet wird, verbessert werden.

Im Zuge der Analyse der HOx-Daten wurden keine Hinweise auf eine signifikante NO-unabhängige, nichtklassische OH-Rezyklierung während der Messflüge in Italien gefunden.


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